Im September 2006 arbeitete Moynahan abseits des Films als Whitney Crane in der ABC-Fernsehserie Six Degrees mit Jay Hernandez, Erika Christensen, Hope Davis, Dorian Missick und Campbell Scott. Die Serie konzentrierte sich auf sechs Bewohner von New York City und ihre Beziehungen und Verbindungen miteinander, basierend auf der Idee von sechs Grad der Trennung. September 2006 und wurde von fast 13,3 Millionen Zuschauern gesehen., Six Degrees debütierte bei varied Reception, mit David Hinckley von der New York Daily News schreiben, “ Theoretisch, Es ist ein faszinierendes Konzept für eine Serie. Aber in der Praxis funktionieren sechs Grad überhaupt nicht, um Sie am Anfang anzuziehen.“Nach einer Saison wurde die Serie im Mai 2007 abgesagt.
Moynahans nächste Filmrolle war im November 2006 Thriller Unknown, über eine Gruppe von Personen entführt und versucht, ihre Entführer zusammen zu entkommen., Sie wurde als nächstes 2007 in Gray Matters mit Heather Graham und Tom Cavanagh gesehen, bevor sie in Henry Beans Comedy-Drama Noise als Helen Owen, der Frau von David Owen (Tim Robbins), besetzt wurde. Der Film wurde 2007 bei einer Sonderpräsentation auf dem Filmfestival in Rom gezeigt und 2008 in die Kinos gebracht.
Im Dezember 2008 gastierte Moynahan in zwei Folgen des ABC-Fernsehkomödien-Dramas Eli Stone und spielte die Ex-Freundin der Titelfigur (Jonny Lee Miller)., Zurück zum Film erschien Moynahan in Ramona und Beezus und spielte die Mutter von Joey King und Selena Gomez ‚ Charakteren. Der Film wurde von Elizabeth Allen inszeniert und im Juli 2010 veröffentlicht. Im folgenden Jahr arbeitete Moynahan mit Aaron Eckhart, Michelle Rodriguez und Michael Peña im Action-Science-Fiction-Spiel Battle: Los Angeles (2011) zusammen. Abseits des Films spielt Moynahan im CBS Televisionprogramming Blue Bloods und spielt die stellvertretende Bezirksstaatsanwältin Erin Reagan.,
Im November 2009 unterzeichnete sie einen Vertrag mit Garnier, um in der Fernseh-und Printwerbung für ihre Hautpflegeprodukte (Ultra-Lift) aufzutreten.
Im Jahr 2014 erschien Moynahan als die verstorbene Frau der Titelfigur im Actionfilm John Wick, der auch in der Fortsetzung 2017 erschien.