en septiembre de 2006, lejos del cine, Moynahan trabajó como Whitney Crane en la serie dramática de televisión de ABC Six Degrees co-protagonizada junto a Jay Hernández, Erika Christensen, Hope Davis, Dorian Missick y Campbell Scott. La serie se centró en seis residentes de la ciudad de Nueva York y sus relaciones y conexiones entre sí, basadas en la idea de Seis grados de separación. Debutó el 20 de septiembre de 2006, y fue visto por casi 13,3 millones de espectadores., Six Degrees debutó con una recepción variada, con David Hinckley del New York Daily News escribiendo: «en teoría, es un concepto intrigante para una serie. Pero en la práctica, Six Degrees no funciona en absoluto para atraerte al principio. Después de una temporada, la serie fue cancelada en mayo de 2007.
el siguiente papel de Moynahan fue en el thriller de noviembre de 2006 Unknown, sobre un grupo de individuos secuestrados y tratando de escapar de sus captores juntos., Fue vista en 2007, en Gray Matters, trabajando con Heather Graham y Tom Cavanagh, antes de ser elegida en la comedia dramática Noise de Henry Bean, como Helen Owen, la esposa de David Owen (Tim Robbins). La película fue proyectada en una presentación especial en el Festival de cine de Roma de 2007 y fue estrenada en cines en 2008.
en diciembre de 2008, Moynahan protagonizó dos episodios de la comedia dramática de ABC Eli Stone, interpretando a la ex novia del personaje titular (Jonny Lee Miller)., Volviendo al cine, Moynahan apareció en Ramona y Beezus, interpretando a la madre de Joey King y los personajes de Selena Gomez. La película fue dirigida por Elizabeth Allen y estrenada en julio de 2010. Al año siguiente, Moynahan trabajó con Aaron Eckhart, Michelle Rodriguez y Michael Peña en la película de acción de ciencia ficción Battle: Los Angeles (2011). Lejos del cine, Moynahan protagoniza la televisión CBS programando Blue Bloods, interpretando a la asistente del Fiscal de Distrito Erin Reagan.,
en noviembre de 2009, firmó un acuerdo con Garnier para aparecer en televisión y publicidad impresa promocionando sus productos para el cuidado de la piel (Ultra-Lift).
en 2014, Moynahan apareció como la difunta esposa del personaje principal en la película de acción John Wick, también apareciendo en la secuela de 2017.