en septembre 2006, loin du cinéma, Moynahan a travaillé comme Whitney Crane dans la série télévisée ABC Six Degrees co-vedette aux côtés de Jay Hernandez, Erika Christensen, Hope Davis, Dorian Missick, et Campbell Scott. La série est centrée sur six résidents de New York et leurs relations et connexions les uns avec les autres, basé sur l’idée de six degrés de séparation. Il a débuté le 20 septembre 2006 et a été regardé par près de 13,3 millions de téléspectateurs., Six Degrees a fait ses débuts à un accueil varié, avec David Hinckley du New York Daily News écrivant: « en théorie, c’est un concept intrigant pour une série. Mais en pratique, Six degrés ne fonctionne pas du tout pour vous attirer au début. »Après une saison, la série a été annulée en mai 2007.
le prochain rôle de Moynahan au cinéma était dans le thriller Unknown de novembre 2006, sur un groupe d’individus enlevés et essayant d’échapper à leurs ravisseurs ensemble., Elle a ensuite été vue en 2007, dans Gray Matters, travaillant avec Heather Graham et Tom Cavanagh, avant d’être jouée dans la comédie dramatique Noise de Henry Bean, dans le rôle D’Helen Owen, l’épouse de David Owen (Tim Robbins). Le film a été projeté lors d’une présentation spéciale au Festival du film de Rome 2007 et est sorti en salles en 2008.
en décembre 2008, Moynahan a joué dans deux épisodes de la comédie dramatique Eli Stone, jouant l’ex-petite amie du personnage titulaire (Jonny Lee Miller)., De retour au cinéma, Moynahan est apparu dans Ramona et Beezus, jouant la mère des personnages de Joey King et Selena Gomez. Le film a été réalisé par Elizabeth Allen et sorti en juillet 2010. L’année suivante, Moynahan a travaillé avec Aaron Eckhart, Michelle Rodriguez et Michael Peña dans le long métrage D’action de science-fiction Battle: Los Angeles (2011). Loin du cinéma, Moynahan joue dans la télévision CBS programmant Blue Bloods, jouant le procureur adjoint Erin Reagan.,
en novembre 2009, elle signe un contrat avec Garnier pour apparaître dans des publicités télévisées et imprimées faisant la promotion de leurs produits de soins de la peau (Ultra-Lift).
en 2014, Moynahan est apparue comme la défunte épouse du personnage principal dans le film D’action John Wick, apparaissant également dans la suite de 2017.