în septembrie 2006, departe de film, Moynahan a lucrat ca Whitney Crane în serialul de televiziune ABC Six Degrees alături de Jay Hernandez, Erika Christensen, Hope Davis, Dorian Missick și Campbell Scott. Seria centrat pe șase locuitori din New York City și relațiile și legăturile lor unul cu altul, bazat pe ideea de șase grade de separare. A debutat pe 20 septembrie 2006 și a fost urmărit de aproape 13, 3 milioane de spectatori., Six Degrees a debutat la recepție variată, David Hinckley de la New York Daily News scriind: „în teorie, este un concept intrigant pentru o serie. Dar, în practică, șase grade nu funcționează deloc în a vă atrage la început.”După un sezon, seria a fost anulată în Mai 2007.următorul rol al lui Moynahan a fost în thrillerul Necunoscut Din noiembrie 2006, despre un grup de indivizi răpiți și care încearcă să scape împreună de răpitorii lor., A fost văzută în 2007, în Gray Matters, lucrând cu Heather Graham și Tom Cavanagh, înainte de a fi distribuită în comedia-dramă a lui Henry Bean Noise, ca Helen Owen, soția lui David Owen (Tim Robbins). Filmul a fost proiectat la o prezentare specială la Festivalul de Film de la Roma din 2007 și a fost lansat în cinematografe în 2008.în decembrie 2008, Moynahan a jucat în două episoade ale comediei de televiziune ABC-drama Eli Stone, jucând fosta iubită a personajului titular (Jonny Lee Miller)., Revenind la film, Moynahan a apărut în Ramona și Beezus, jucând mama personajelor lui Joey King și Selena Gomez. Filmul a fost regizat de Elizabeth Allen și lansat în iulie 2010. În anul următor, Moynahan a lucrat cu Aaron Eckhart, Michelle Rodriguez și Michael Peña în acțiunea science-fiction Battle: Los Angeles (2011). Departe de film, Moynahan joacă în televiziunea CBS.programând Blue Bloods, jucând Asistentul procurorului districtual Erin Reagan.,în noiembrie 2009, a semnat un contract cu Garnier pentru a apărea în publicitatea televizată și tipărită, promovând produsele de îngrijire a pielii (Ultra-Lift).în 2014, Moynahan a apărut ca soția târzie a personajului din titlu în filmul de acțiune John Wick, care apare și în continuarea din 2017.