Nel settembre 2006, lontano dal cinema, Moynahan ha lavorato come Whitney Crane nella serie televisiva ABC Six Degrees co-protagonista al fianco di Jay Hernandez, Erika Christensen, Hope Davis, Dorian Missick, e Campbell Scott. La serie è incentrata su sei residenti di New York City e le loro relazioni e connessioni tra loro, basate sull’idea di sei gradi di separazione. Ha debuttato il 20 settembre 2006 ed è stato visto da quasi 13,3 milioni di spettatori., Six Degrees ha debuttato alla ricezione varia, con David Hinckley del New York Daily News scrivendo, ” In teoria, è un concetto intrigante per una serie. Ma in pratica, Sei gradi non funziona affatto nel disegnarti all’inizio.”Dopo una stagione, la serie è stata cancellata nel maggio 2007.
Il prossimo ruolo cinematografico di Moynahan è stato nel thriller del novembre 2006 Unknown, su un gruppo di individui rapiti e che cercano di sfuggire ai loro rapitori insieme., È stata poi vista nel 2007, in Gray Matters, lavorando con Heather Graham e Tom Cavanagh, prima di essere lanciata nella commedia drammatica Noise di Henry Bean, come Helen Owen, la moglie di David Owen (Tim Robbins). Il film è stato presentato in una presentazione speciale al Festival del Cinema di Roma 2007 ed è uscito nelle sale nel 2008.
Nel dicembre 2008, Moynahan ha recitato in due episodi della commedia drammatica televisiva ABC Eli Stone, interpretando l’ex fidanzata del personaggio titolare (Jonny Lee Miller)., Tornato al cinema, Moynahan è apparso in Ramona e Beezus, interpretando la madre dei personaggi di Joey King e Selena Gomez. Il film è stato diretto da Elizabeth Allen e pubblicato nel luglio 2010. L’anno seguente, Moynahan ha lavorato con Aaron Eckhart, Michelle Rodriguez e Michael Peña nel film d’azione di fantascienza Battle: Los Angeles (2011). Lontano dal cinema, Moynahan recita nella televisione CBS programmando Blue Bloods, interpretando l’assistente procuratore distrettuale Erin Reagan.,
Nel novembre 2009, ha firmato un accordo con Garnier per apparire in televisione e pubblicità stampa promuovere i loro prodotti per la cura della pelle (Ultra-Lift).
Nel 2014, Moynahan è apparsa come la defunta moglie del personaggio del titolo nel film d’azione John Wick, apparendo anche nel sequel del 2017.