I September 2006, bort från film, Moynahan arbetat som Whitney Kran i ABC-tv-drama-serien Sex Grader co-starring tillsammans med Jay Hernandez, Erika Christensen, Hope Davis, Dorian Missick, och Campbell Scott. Serien centrerad på sex invånare i New York City och deras relationer och förbindelser med varandra, baserat på tanken på sex grader av separation. Den debuterade den 20 September 2006 och sågs av nästan 13,3 miljoner tittare., Six Degrees debuterade till varierad mottagning, med David Hinckley i New York Daily News writing, ” i teorin är det ett spännande koncept för en serie. Men i praktiken, sex grader fungerar inte alls i att dra in dig i början.”Efter en säsong avbröts serien i maj 2007.
Moynahans nästa filmroll var i november 2006 thriller Unknown, om en grupp individer kidnappade och försökte fly sina kidnappare tillsammans., Hon sågs därefter 2007, i Gray Matters, arbeta med Heather Graham och Tom Cavanagh, innan de kastas i Henry Bean komedi-drama buller, som Helen Owen, hustru David Owen (Tim Robbins). Filmen visades på en särskild presentation på 2007 Rome Film Festival och släpptes i teatrar i 2008.
i December 2008 spelade Moynahan gäst i två episoder av ABC-TV-komedin-drama Eli Stone, som spelade den titulära karaktärens (Jonny Lee Miller) ex-flickvän., När Moynahan återvände till film uppträdde han i Ramona och Beezus och spelade mamman till Joey King och Selena Gomez karaktärer. Filmen regisserades av Elizabeth Allen och släpptes i juli 2010. Följande år, Moynahan arbetat med Aaron Eckhart, Michelle Rodriguez, och Michael Peña i action science-fiction har Battle: Los Angeles (2011). Bort från film, Moynahan stjärnor i CBS televisionprogramming Blue Bloods, spela Assistant District Attorney Erin Reagan.,
i November 2009 tecknade hon ett avtal med Garnier för att visas i TV och skriva ut reklam som främjar sina hudvårdsprodukter (Ultra-Lift).
2014 uppträdde Moynahan som den sena fruen till titelkaraktären i actionfilmen John Wick, som också visas i 2017-uppföljaren.